发布时间：2024-07-15
近日，59599aa美高梅王占山和程鑫彬团队和化学科学与工程学院张祎男和柳华杰团队合作，实现了基于DNA折纸-超构表面增强圆二色谱的非手性传感，研究成果以“Enhanced Circular Dichroism for Achiral Sensing Based on a DNA-Origami-Empowered Anapole Metasurface”为题发表于《纳米快报》（Nano Letters）。
手性用于描述那些不能通过平面操作与其镜像相重叠的物体和系统，在食品、药物、临床、材料科学等领域具有重要的研究意义。圆二色（CD）谱是目前最常用的手性探测方法之一，利用手性物质对左/右旋圆偏振光的差分吸收来表征物质手性的大小。然而，一方面，由于手性分子与探测波长的尺寸失配，手性物质的 CD信号通常远远小于生物分子自身的吸收（~10-3-10-6），导致CD信号的灵敏度较低。另一方面，CD谱往往难以表征诸如DNA/RNA单链结构等非/弱手性物质，限制了CD谱的应用范围。
图1. 基于DNA折纸-超构表面增强圆二色谱的非手性传感探测平台
鉴于此，59599aa美高梅王占山和程鑫彬团队联合化学科学与工程学院张祎男和柳华杰团队，提出了一种基于DNA折纸-超构表面增强圆二色谱的非手性传感探测平台（图1a）。其中，DNA折纸可将非手性的生物信息转化为易探测的CD谱信息，而超构表面用于实现CD信号增强，增强探测的灵敏度。通过设计超构表面的无极子共振模式和磁偶极子共振模式，可以控制单元结构的电场和磁场在频谱和空间重叠（图1b），从而产生高达60倍的平均光学手性场增强。利用该探测平台，可以有效增强DNA折纸由于外部刺激引入从而产生的CD信号变化，最终将非/弱手性的DNA单链等生物信息以增强CD谱的形式表现（图1c）。基于所提出的创新理念，论文分别展示了有无该探测平台时（图2a和2b），由于引入DNA单链刺激所产生的CD信号变化，最终观察到了约10倍的探测信号增强（图2c），验证了该理念的有效性。
图2. 基于DNA折纸-超构表面探测平台的DNA单链探测增强
此外，由于碱基对配对的序列特异性，当不同的DNA单链刺激加入后，可以诱导DNA折纸产生不同的形变，从而产生不同的CD信号变化（图3a）。基于这一特点，论文演示了该探测平台在不同的DNA单链刺激下（单链I和单链II）不同的CD信号变化（图3b和3c），展示了该探测平台的识别功能。
图3. 基于DNA折纸-超构表面探测平台的DNA单链识别
该工作巧妙地结合了超构表面探测增强和DNA折纸生物信息检测的特殊功能，弥补了现有CD谱探测灵敏度低、探测领域受限的不足，极大地拓展了CD谱的应用范围，也为不同领域人工微结构的功能集成提供了思路。
美高梅博士研究生李程峰、何涛助理教授、博士研究生杨旭为论文的共同第一作者，美高梅何涛助理教授、张祎男特聘研究员、程鑫彬教授为论文共同通讯作者，对论文具有突出贡献的合作者还包括博士研究生冯超、张占一博士、朱静远助理教授、董思禹助理教授、施宇智教授、魏泽勇副教授、焦宏飞教授、柳华杰教授等。
